Im Land Peru, das dem Zepter Karl V. unterworfen war, hatte sich der Statthalter Gonzalez Pizarro empört und die Herrschaft über dieses große Reich an sich zu reißen gesucht. Einer seiner Genossen an diesem Verbrechen war Gundisalvo von Barcelona, der als General an der Spitze des Rebellenheeres stand. Die Empörer wurden geschlagen und Gundisalvo musste flüchten. Nachdem er sich verkleidet einige Tage im dichten Gesträuch am Saum der Wälder aufgehalten und kümmerlich sein Leben gefristet hatte, vernahm er an einem Sonntagmorgen die Glockentöne einer ziemlich nahen Kirche. Der Schall der Glocken bewegte sein Herz, es zog ihn hin in das Gotteshaus, um dort dem Gebot der Kirche Genüge zu leisten und im Gebet Trost zu suchen. Unbekannt und unbeachtet betrat er die Kirche und stellte sich dort hinter eine Säule, des Willens und der Hoffnung, nach beendigtem Gottesdienst in Sicherheit wieder weiter zu ziehen. Wie groß aber war seine Bestürzung, als er jetzt von der Kanzel herab eine Verordnung des Vizekönigs verlesen hörte, durch die allen, die an dem Aufruhr teilgenommen hatten, volle Begnadigung zugesichert wurde. Einer allein aber war von dieser Begnadigung ausgeschlossen, für vogelfrei erklärt und zum Tode verurteilt. Und dieser eine war – Gundisalvo. Totenblässe überzog sein Gesicht. Besorgt, der Ausdruck des Schreckens möchte ihn den Anwesenden kenntlich machen, zog er sich in eine kleine Seitenkapelle zurück, wo ein der „schmerzhaften Mutter“ geweihter Altar sich befand. Hier warf er sich auf die Knie und flehte aus der Tiefe seines Herzens zur Mutter der Gnade um Rettung aus der selbst verschuldeten Not. Da erwachte in seinem Innern plötzlich ein Lichtgedanke, der ihn völlig umwandelte und zu einem großartigen Entschluss beseelte.
Er verließ die Kirche, durchzog dann die finsteren Wälder, bis er endlich glücklich das unzugängliche Hochgebirge der Kordilleras (Gebirgsketten) erreichte. Dort wählte er sich eine Felsenhöhle zur Wohnung, wo er sich von Waldfrüchten nährte und in Reue und Buße sein bisheriges Leben beweinte. Nach Verlauf einiger Zeit fühlte er sich angetrieben, aus seiner Einsamkeit hervorzugehen, und den halbwilden Einwohnern, in deren Sprache er schon geübt war, das heilige Evangelium zu verkünden. Sein Eifer wurde von wunderbarem Erfolg gekrönt. Eine große Menge bekehrte sich, und der Ruf hiervon verbreitete sich bis in die Hauptstadt des Landes. Als der Vizekönig hiervon Nachricht erhielt, begnadigte er auch ihn, berief ihn zurück und gab ihm einen passenden Dienst. Gundisalvo wurde dann Missionar und ließ sich später im Spital verwenden, wo er gottselig starb.
Von jemanden, der sich über eine so schnelle und gründliche Bekehrung verwunderte, befragt, was er wohl in seinem vorigen Leben Gutes gewirkt, wodurch er eine so große Gnade erlangt haben mochte, erzählte ihm Gundisalvo: als er noch ein kleiner Junge war, habe ihn sein sterbender Vater zu sich ans Bett gerufen, und ihm folgende drei Stücke nachdrücklichst anbefohlen: erstens, dass er den Namen Gottes nie durch Schwören entheiligen, zum andern, dass er täglich der heiligen Messe beiwohnen, und drittens, dass er sich stets andächtig gegenüber der allerseligsten Jungfrau erzeigen und sie täglich mit dem heiligen Rosenkranz verehren sollte. Und stets habe er sich bemüht, diese drei Stücke, so viel möglich, zu beobachten.
Papst Pius IV. genehmigte 1560 Gundisalvos Verehrung für Portugal, Papst Clemens X. dehnte sie 1673 auf den Dominikanerorden aus.